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Fotos und Filme. Manipulation der Bewe-
gung komplexer Moleküle.
Selektion von Strukturisomeren
und Quantenzuständen
Ausgehend von den wegbereitenden Ar-
beiten Otto Sterns und Walter Gerlachs
wurden einzelne Quantenzustände von
Atomen und kleineren Molekülen mittels
inhomogener magnetischer und elektri-
scher Felder separiert. Wir haben diese
Methoden erweitert und mit modernen
Techniken auf komplexe Moleküle ange-
wandt. Dies hat uns die erstmalige Separa-
tion einzelner Konformere und spezifischer
Molekülcluster in kalten Überschallstrahlen
ermöglicht. Für kleinere Moleküle erlaubt
der elektrische Deflektor die Erzeugung von
Proben von Molekülen, die alle im gleichen
internen Quantenzustand sind, was viele
neuartige Kontrollexperimente und Unter-
suchungen ermöglicht.
Mittels dynamischer Fokussierung können
wir auch Proben einzelner Quantenzu-
stände größerer Moleküle erzeugen, wie
z.B. Proben von Benzonitril, in denen alle
Moleküle im absoluten rovibronischen
Grundzustand sind. Die Erweiterung der
Methode zum Neutrale-Moleküle-Äquiva-
lent des Linearbeschleunigers hat es uns
ermöglicht, sogar die Geschwindigkeit sol-
cher Moleküle zu manipulieren, was das
Feld der ultrakalten Chemie im Quantenre-
gime auch für solche komplexen Systeme
eröffnen kann.
Ausrichtung und Orientierung
komplexer Moleküle
Quantenzustandsselektierte kalte Proben
ermöglichen die Laserausrichtung und
Mischfeldorientierung auch komplexer Mo-
leküle. In Zusammenarbeit mit den Arbeits-
gruppen Stapelfeldt in Aarhus, Dänemark,
und González Férez in Granada, Spani-
en, haben wir die Mischfeldorientierung
anhand prototypischer großer Moleküle
entwickelt. Wir haben demonstriert, unter
welchen Bedingungen Moleküle ein- und
dreidimensional orientiert werden können.
Mittels eines neuartigen Experiments in
Hamburg haben wir die verschiedenen
Ansätze der Laserausrichtung und -orien-
tierung von Molekülproben in einem ein-
zigen, reinen Quantenzustand analysiert.
Dabei haben wir detaillierte interessante
Erkenntnisse über die Quantenbewegung
und -kontrolle der Rotationsfreiheitsgrade
der Moleküle erhalten. Dies umfasst zum
Beispiel die Erzeugung eines Wellenpakets
von Pendelzuständen, dem quantenmecha-
nischen Äquivalent des klassischen gebun-
denen Pendels, die Messung der Quanti-
sierungsquantenzahl m
J
von Molekülen
im feldfreien Raum, und die kohärente
Kontrolle der Molekülrotation mittels eines
einfachen Laserpulses. In einer Kollaborati-
on im Rahmen des
Centre for Ultrafast Ima-
ging
entwickeln wir Laser und Experimente,
um diese Kontrolle zukünftig bei beliebigen
Widerholraten bis zum kontinuierlichen Be-
trieb zu betreiben.
Ultraschnelle Abbildungsmethoden
Ionen- und Photoelektronenabbildungen
ultraschneller Prozesse
Die selektierten und im Raum fixierten
Proben sind einzigartig geeignet, um die
Struktur und ihre Änderungen der Moleküle
in Ionen- und Photoelektronenabbildungs-
messungen imMolekülkoordinatensys-
tem durchzuführen. Mit diesen Methoden
haben wir z.B. die Rotationsdynamik von
Molekülen in elektrischen Feldern ana-
lysiert, die Symmetrie und Knotenebene
der höchsten Molekülorbitale von Benzo-
nitril direkt auf unseren Detektorschirm
abgebildet, und den Elektronentransfer in
hochangeregten Molekülionen nach Rönt-
genionisation zeitaufgelöst. Mittels Pump-
Probe-Experimenten erlauben diese Metho-
den die direkte Verfolgung von chemischen
Prozessen wie Isomerisierungen und das
Umklappen molekularer Schalter.
Femtosekunden-Röntgenbeugung
von Gasphasenmolekülen
Neue Strahlungsquellen wie die kürzlich
entwickelten Freie-Elektronen Laser für ul-
trakurze intensive Röntgenpulse eröffnen
völlig neue experimentelle Ansätze. Unter
Anwendung der oben beschriebenen Tech-
niken wie Quantenzustandselektion und
Laser-Ausrichtung von Molekülen haben
wir erstmals Röntgenbeugungsdaten von
ausgerichteten, isolierten Molekülen in der
Gasphase in einem Experiment am Freie-
Elektronen Laser LCLS, USA, gemessen.
Dies stellt die Grundlage für die zukünftige
Beobachtung ultraschneller dynamischer
Prozesse mit atomarer räumlicher und zeit-
licher Auflösung dar.
Parallel entwickeln wir Laborexperimente
zur pikosekundenaufgelösten Elektronen-
beugung, die es erlauben, jederzeit Struk-
turen mit atomarer Auflösung in unserem
Copyright© JochenKüpper,CFEL
Elektrischer Deflektor zur Konformeresepa-
ration
Schema des Messaufbaus zur Gasphasen-
röntgenbeugung kontrollierter Moleküle am
Röntgenlaser LCLS.
Elektrischer dynamischer Fokussierer zur Se-
paration einzelner Quantenzustände großer
Moleküle.
Ionenabbildungen als Nachweis der dreidi-
mensionalen Fixierung der Difluoriodben-
zen-Moleküle im Raum. Oben rechts ist eine
Seitenansicht für Iodatome gezeigt, unten
links eine Obenansicht der Fluoratome.
